mateltechИзвестия высших учебных заведений. Материалы электронной техникиIzvestiya Vysshikh Uchebnykh Zavedenii. Materialy Elektronnoi Tekhniki = Materials of Electronics Engineering1609-35772413-6387MISIS10.17073/1609-3577j.met202406.593mateltech-593Research ArticleМатериаловедение и технология. ДиэлектрикиMATERIALS SCIENCE AND TECHNOLOGY. DIELECTRICSПолучение, кристаллическая структура и сегнетоэлектрические свойства наноразмерных пленок Ba2NdFeNb4O15/Si(001)Synthesis, crystal structure and ferroelectric properties of Ba2NdFeNb4O15/Si(001) filmshttps://orcid.org/0000-0001-8066-4955ПавленкоА. В.PavlenkoA. V.

просп. Чехова, д. 41, Ростов-на-Дону, 344006

Павленко Анатолий Владимирович — доктор физ.-мат. наук, ведущий научный сотрудник, отдел физики, химии, астрономии

41 Chekhov Ave., Rostov-on-Don 344006

Anatoly V. Pavlenko — Dr. Sci. (Phys.-Math.), Leading Researcher

Antvpr@mail.ruhttps://orcid.org/0000-0001-5597-3801СтрюковД. В.StryukovD. V.

просп. Чехова, д. 41, Ростов-на-Дону, 344006

Стрюков Даниил Валерьевич — канд. физ.-мат. наук, старший научный сотрудник, отдел физики, химии, астрономии

41 Chekhov Ave., Rostov-on-Don 344006

Daniil V. Stryukov — Cand. Sci. (Phys.-Math.), Senior Researcher

strdl@mail.ruСтарухинаС. С.StarukninaS. S.

Ленинский просп., д. 4, стр. 1, Москва, 119049

Старухина Софья Сергеевна — лаборант-исследователь, лаборатория физики оксидных сегнетоэлектриков

4-1 Leninsky Ave., Moscow 119049

Sofia S. Staruknina — Laboratory Assistant Researcher, Laboratory of Physics of Oxide Ferroelectrics

sofya.starukhina@mail.ruhttps://orcid.org/0000-0002-1641-1731ИльинаТ. С.IlinaT. S.

Ленинский просп., д. 4, стр. 1, Москва, 119049

Ильина Татьяна Сергеевна — канд. физ.-мат. наук, младший научный сотрудник, лаборатория физики оксидных сегнетоэлектриков

4-1 Leninsky Ave., Moscow 119049

Tatiana S. Ilina — Cand. Sci. (Phys.-Math.), Junior Researcher, Laboratory of Physics of Oxide Ferroelectrics

ilina.tatina@gmail.comhttps://orcid.org/0000-0003-1047-3007КиселевД. А.KiselevD. A.

Ленинский просп., д. 4, стр. 1, Москва, 119049

Киселев Дмитрий Александрович — PhD, канд. физ.-мат. наук, заведующий лабораторией физики оксидных сегнетоэлектриков

4-1 Leninsky Ave., Moscow 119049

Dmitry A. Kiselev — Ph.D, Cand. Sci. (Phys.-Math.), Head of the Laboratory of Physics of Oxide Ferroelectrics

dm.kiselev@gmail.comФедеральный исследовательский центр Южный научный центр Российской академии наукРоссияFederal Research Center the Southern Scientific Center, Russian Academy of SciencesRussian FederationНациональный исследовательский технологический университет «МИСИС»РоссияNational University of Science and Technology “MISIS”Russian Federation202429072024273223231Copyright © Павленко А.В., Стрюков Д.В., Старухина С.С., Ильина Т.С., Киселев Д.А., 20242024Павленко А.В., Стрюков Д.В., Старухина С.С., Ильина Т.С., Киселев Д.А.Pavlenko A.V., Stryukov D.V., Staruknina S.S., Ilina T.S., Kiselev D.A.Данная работа распространяется под лицензией Creative Commons Attribution 4.0.This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 License.https://met.misis.ru/jour/article/view/593

Тонкие пленки феррониобата бария-ниодима (Ba2NdFeNb4O15) толщинами от 75 до 1000 нм были выращены методом высокочастотного катодного распыления на монокристаллических подложках Si(001) в кислородной атмосфере. Исследованы их кристаллическая структура, морфология поверхности, диэлектрические характеристики и особенностей формирования сегнетоэлектрического состояния. Установлено что пленки являются поликристаллическими текстурированными с преимущественной ориентацией осей [001] в направлении нормали к поверхности подложки, в которых наблюдалась существенная деформация элементарной ячейки. Обнаружено, что с увеличением толщины пленок шероховатость их поверхности увеличивается и следует закону масштабирования. Из вольт-фарадных характеристик (по величине смещения и ширине гистерезиса) установлено, что с уменьшением толщины происходит увеличение коэрцитивного поля и возрастает внутреннее поле. Это также было подтверждено измерением локальных остаточных петель гистерезиса методом силовой микроскопии пьезоотклика. Кроме того, локальным приложением положительного и отрицательного внешнего поля удается сформировать поляризованные области, в которых в одном случае вектор поляризации направлен от подложки к поверхности пленки, а в другом, наоборот, от пленки к подложке. Также, был определен эффективный пьезоэлектрический коэффициент для всех исследованных гетероструктур. Обсуждаются причины выявленных закономерностей.

Using the method of HF cathode sputtering in an oxygen atmosphere, Ba2NdFeNb4O15/Si(001) heterostructures with layer thicknesses from 75 to 1000 nm were manufactured. Their crystal structure, surface morphology, dielectric characteristics and features of the formation of the ferroelectric state were investigated. It has been established that the films are polycrystalline textured with a predominant orientation of the axes [001] in the direction normal to the substrate surface, in which a significant deformation of the unit cell was observed. It was found that as the thickness of the films increases, the roughness of their surface increases and follows the scaling law. From the volt-farad characteristics (in terms of displacement and hysteresis width), it was found that with a decrease in thickness, the coercive field increases and the internal field increases. This was also confirmed by measuring local residual hysteresis loops using piezoelectric force microscopy. In addition, by the local application of positive and negative external fields, it is possible to form polarized regions in which, in one case, the polarization vector is directed from the substrate to the surface of the film, and in the other, on the contrary, from the film to the substrate. Also, the effective piezoelectric coefficient was determined for all the studied heterostructures. The reasons for the revealed patterns are discussed. 

тетрагональная вольфрамовая бронзаBNFNO мультиферроикдиэлектрические характеристикисканирующая зондовая микроскопияполяризацияtetragonal tungsten bronzeBNFNO multiferroicdielectric characteristicsscanning probe microscopypolarizationИсследования структуры и диэлектрических характеристик объектов были выполнены в рамках реализации ГЗ ЮНЦ РАН № гр. Проекта 122020100294-9. Исследования методам сканирующей зондовой микроскопии выполнены при поддержке Министерства науки и высшего образования РФ в рамках государственного задания (проект № FSME-2024-0001).The studies of the structure and dielectric characteristics of the objects were carried out within the framework of the implementation of the State Assignment of the Southern Scientific Center of the Russian Academy of Sciences No. gr. Project 122020100294-9. The studies using scanning probe microscopy methods were carried out with the support of the Ministry of Science and Higher Education of the Russian Federation within the framework of the state assignment (project No. FSME-2024-0001).ReferencesПавленко А.В., Зинченко С.П., Стрюков Д.В., Ковтун А.П. Наноразмерные пленки ниобата бария-стронция: особенности получения в плазме высокочастотного разряда, структура и физические свойства. Ростов н/Д.: Изд-во ЮНЦ РАН; 2022. 244 с.Наноразмерные пленки ниобата бария-стронция: особенности получения в плазме высокочастотного разряда, структура и физические свойства / А.В. Павленко, С.П. Зинченко, Д.В. Стрюков, А.П. Ковтун; Южный научный центр РАН. – Ростов - на - Дону: Изд - во ЮНЦ РАН, 2022. – 232 с. – ISBN 978-5-4358-0231-3.Josse M., Bidault O., Roulland F., Castel E., Simon A., Michau D., Von der Mühll R., Nguyen O., Maglione M. The Ba2LnFeNb4O15 “tetragonal tungsten bronze”: Towards RT composite multiferroics. Solid State Sciences. 2009; 11(6): 1118—1123. https://doi.org/10.1016/j.solidstatesciences.2009.02.015Josse M, Bidault O, Roulland F, Castel E, Simon A, Michau D, Von der Muhll R, Nguyen O, Maglione M (2009) The Ba2LnFeNb4O15 ‘‘tetragonal tungsten bronze’’: Towards RT composite multiferroics. Solid State Sciences 11: 1118–1123. https://doi.org/10.1016/j.solidstatesciences.2009.02.015Hajlaoui T., Chabanier C., Harnagea C., Pignolet A. Epitaxial Ba2NdFeNb4O15-based multiferroic nanocomposite thin films with tetragonal tungsten bronze structure. Scripta Materialia. 2017; 136: 1—5. https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2017.04.005Hajlaoui T, Chabanier C, Harnagea C, Pignolet A (2017) Epitaxial Ba2NdFeNb4O15-based multiferroic nanocomposite thin films with tetragonal tungsten bronze structure. Scripta Materialia 136: 1–5. https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2017.04.005Kinka M., Gabrielaitis D., Albino M., Josse M., Palaimiene E., Grigalaitis R., Maglione M., Banys J. Investigation of dielectric relaxation processes in Ba2NdFeNb4-xTaxO15 ceramics. Ferroelectrics. 2015; 485(1): 101–109. https://doi.org/10.1080/00150193.2015.1061348Kinka M, Gabrielaitis D, Albino M, Josse M, Palaimiene E, Grigalaitis R, Maglione M, Banys J (2015) Investigation of Dielectric Relaxation Processes in Ba2NdFeNb4-xTaxO15 Ceramics. Ferroelectrics 485(1): 101–109. https://doi.org/10.1080/00150193.2015.1061348Fernandez A., Acharya M., Lee H.-G., Schimpf J., Jiang Y., Lou D., Tian Z., Martin L.W. Thin-film ferroelectrics. Advanced Materials. 2022; 34(30): 2108841. https://doi.org/10.1002/adma.202108841Fernandez A, Acharya M, Lee HG, Schimpf J, Jiang Y, Lou D, Tian Z, Martin LW (2022) Thin-Film Ferroelectrics. Advanced Materials 34 (30): 2108841. https://doi.org/10.1002/adma.202108841Mikolajick T., Slesazeck S., Mulaosmanovic H., Park M.H., Fichtner S., Lomenzo P.D., Hoffmann M., Schroeder U. Next generation ferroelectric materials for semiconductor process integration and their applications. Journal of Applied Physics. 2021; 129(10): 100901. https://doi.org/10.1063/5.0037617T. Mikolajick, S. Slesazeck, H. Mulaosmanovic, M. H. Park, S. Fichtner, P. D. Lomenzo, M. Hoffmann, U. Schroeder (2021) Next generation ferroelectric materials for semiconductor process integration and their applications. J. Appl. Phys. 129: 100901. https://doi.org/10.1063/5.0037617Мухортов В.М., Юзюк Ю.И. Гетероструктуры на основе наноразмерных сегнетоэлектрических пленок: получение, свойства и применение. Ростов н/Д.: ЮНЦ РАН; 2008. 224 с.Мухортов В.М., Юзюк Ю.И. Гетероструктуры на основе наноразмерных сегнетоэлектрических пленок: получение, свойства и применение. Ростов н/Д.: ЮНЦ РАН, 2008. – 224 сPavlenko A.V., Stryukov D.V. Dielectric properties of Ba2NdFeNb4O15 at temperatures between 10 K and 320 K. Ferroelectrics. 2022; 590(1): 220—226. https://doi.org/10.1080/00150193.2022.2037974Pavlenko AV, Stryukov DV (2022) Dielectric properties of Ba2NdFeNb4O15 at temperatures between 10 K and 320 K. Ferroelectrics 590(1): 220-226. https://doi.org/10.1080/00150193.2022.2037974Munoz R.C., Vidal G., Mulsow M., Lisoni J.G., Arenas C., Concha A., Mora F., Espejo R., Kremer G., Moraga L., Esparza R., Haberle P. Surface roughness and surface-induced resistivity of gold films on mica: Application of quantitative scanning tunneling microscopy. Physical Review B. 2000; 62(7): 4686—4697. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.62.4686Munoz RC, Vidal G, Mulsow M, Lisoni JG, Arenas C, Concha A, Mora F, Espejo R, Kremer G, Moraga L, Esparza R, Haberle P (2000) Surface roughness and surface-induced resistivity of gold films on mica: Application of quantitative scanning tunneling microscopy. Phys. Rev. B 62: 4686. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.62.4686Borrás A., Yanguas-Gil A., Barranco A., Cotrino J., González-Elipe A.R. Relationship between scaling behavior and porosity of plasma-deposited TiO2 thin films. Physical Review B. 2007; 76(23): 235303. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.76.235303Borrás A, Yanguas-Gil A, Barranco A, Cotrino J, González-Elipe AR (2007) Relationship between scaling behavior and porosity of plasma-deposited TiO2 thin films. Phys. Rev. B 76: 235303. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.76.235303Gannepalli A., Yablon D.G., Tsou A.H., Proksch R. Mapping nanoscale elasticity and dissipation using dual frequency contact resonance AFM. Nanotechnology. 2011; 22(35): 355705. http://dx.doi.org/10.1088/0957-4484/22/35/355705Gannepalli A, Yablon DG, Tsou AH Proksch R (2011) Mapping nanoscale elasticity and dissipation using dual frequency contact resonance AFM. Nanotechnology 22: 355705. http://dx.doi.org/10.1088/0957-4484/22/35/355705Guo E.J., Roth R., Herklotz A., Hesse D., Dörr K. Ferroelectric 180° domain wall motion controlled by biaxial strain. Advanced Materials. 2015; 27(9): 1615—1618. https://doi.org/10.1002/adma.201405205Guo EJ, Roth R, Herklotz A, Hesse D, Dörr K (2015) Ferroelectric 180° Domain Wall Motion Controlled by Biaxial Strain. Advanced Materials 27 (9): 1615-1618. https://doi.org/10.1002/adma.201405205Kay H.F., Dunn J.W. Thickness dependence of the nucleation field of triglycine sulphate. The Philosophical Magazine: A Journal of Theoretical Experimental and Applied Physics. 1962; 7(84): 2027—2034. https://doi.org/10.1080/14786436208214471Kay HF, Dunn JW (1962) Thickness dependence of the nucleation field of triglycine sulphate. The Philosophical Magazine: A Journal of Theoretical Experimental and Applied Physics 7 (84): 2027-2034. https://doi.org/10.1080/14786436208214471Jo J.Y., Kim Y.S., Noh T.W., Yoon J.-G., Song T.K. Coercive fields in ultrathin BaTiO3 capacitors. Applied Physics Letters. 2006; 89(23): 232909. https://doi.org/10.1063/1.2402238Jo JY, Kim YS, Noh TW, Yoon JG, Song TK (2006) Coercive fields in ultrathin BaTiO3 capacitors. Appl. Phys. Lett. 89: 232909. https://doi.org/10.1063/1.2402238Nishino R., Fujita T.C., Kagawa F., Kawasaki M. Evolution of ferroelectricity in ultrathin PbTiO3 films as revealed by electric double layer gating. Scientific Reports. 2020; 10: 10864. https://doi.org/10.1038/s41598-020-67580-8Nishino R, Fujita TC, Kagawa F, Kawasaki M (2020) Evolution of ferroelectricity in ultrathin PbTiO3 films as revealed by electric double layer gating. Sci. Rep. 10: 10864 https://doi.org/10.1038/s41598-020-67580-8Signore M.A., Francioso L., De Pascali C., Serra A., Manno D., Rescio G., Quaranta F., Melissano E., Velardi L. Improvement of the piezoelectric response of AlN thin films through the evaluation of the contact surface potential by piezoresponse force microscopy. Vacuum. 2023; 218: 112569. https://doi.org/10.1016/j.vacuum.2023.112596Signore MA, Francioso L, De Pascali C, Serra A, Manno D, Rescio G, Quaranta F, Melissano E, Velardi L (2023) Improvement of the piezoelectric response of AlN thin films through the evaluation of the contact surface potential by piezoresponse force microscopy. Vacuum 218: 112569. https://doi.org/10.1016/j.vacuum.2023.112596Zhang Z., Li X., Peng Z., Yan X., Liu S., Hong Y., Shan Y., Xu X., Jin L, Liu B., Zhang X., Chai Y., Zhang S., Jen A.K.-Y., Yang Z. Active self-assembly of piezoelectric biomolecular films via synergistic nanoconfinement and in-situ poling. Nature Communications. 2023; 14: 4094. https://doi.org/10.1038/s41467-023-39692-yZhang Z, Li X, Peng Z, Yan X, Liu S, Hong Y, Shan Y, Xu X Jin, L, Liu B, Zhang X, Chai Y, Zhang S, Jen AKY, Yang Z (2023) Active self-assembly of piezoelectric biomolecular films via synergistic nanoconfinement and in-situ poling. Nat Commun 14: 4094. https://doi.org/10.1038/s41467-023-39692-y

The authors declare that there are no conflicts of interest present.