Получение, кристаллическая структура и сегнетоэлектрические свойства наноразмерных пленок Ba2NdFeNb4O15/Si(001)

Тонкие пленки феррониобата бария-ниодима (Ba₂NdFeNb₄O₁₅) толщинами от 75 до 1000 нм были выращены методом высокочастотного катодного распыления на монокристаллических подложках Si(001) в кислородной атмосфере. Исследованы их кристаллическая структура, морфология поверхности, диэлектрические характеристики и особенностей формирования сегнетоэлектрического состояния. Установлено что пленки являются поликристаллическими текстурированными с преимущественной ориентацией осей [001] в направлении нормали к поверхности подложки, в которых наблюдалась существенная деформация элементарной ячейки. Обнаружено, что с увеличением толщины пленок шероховатость их поверхности увеличивается и следует закону масштабирования. Из вольт-фарадных характеристик (по величине смещения и ширине гистерезиса) установлено, что с уменьшением толщины происходит увеличение коэрцитивного поля и возрастает внутреннее поле. Это также было подтверждено измерением локальных остаточных петель гистерезиса методом силовой микроскопии пьезоотклика. Кроме того, локальным приложением положительного и отрицательного внешнего поля удается сформировать поляризованные области, в которых в одном случае вектор поляризации направлен от подложки к поверхности пленки, а в другом, наоборот, от пленки к подложке. Также, был определен эффективный пьезоэлектрический коэффициент для всех исследованных гетероструктур. Обсуждаются причины выявленных закономерностей.

1. Павленко А.В., Зинченко С.П., Стрюков Д.В., Ковтун А.П. Наноразмерные пленки ниобата бария-стронция: особенности получения в плазме высокочастотного разряда, структура и физические свойства. Ростов н/Д.: Изд-во ЮНЦ РАН; 2022. 244 с.

2. Josse M., Bidault O., Roulland F., Castel E., Simon A., Michau D., Von der Mühll R., Nguyen O., Maglione M. The Ba2LnFeNb4O15 “tetragonal tungsten bronze”: Towards RT composite multiferroics. Solid State Sciences. 2009; 11(6): 1118—1123. https://doi.org/10.1016/j.solidstatesciences.2009.02.015

3. Hajlaoui T., Chabanier C., Harnagea C., Pignolet A. Epitaxial Ba2NdFeNb4O15-based multiferroic nanocomposite thin films with tetragonal tungsten bronze structure. Scripta Materialia. 2017; 136: 1—5. https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2017.04.005

4. Kinka M., Gabrielaitis D., Albino M., Josse M., Palaimiene E., Grigalaitis R., Maglione M., Banys J. Investigation of dielectric relaxation processes in Ba2NdFeNb4-xTaxO15 ceramics. Ferroelectrics. 2015; 485(1): 101–109. https://doi.org/10.1080/00150193.2015.1061348

5. Fernandez A., Acharya M., Lee H.-G., Schimpf J., Jiang Y., Lou D., Tian Z., Martin L.W. Thin-film ferroelectrics. Advanced Materials. 2022; 34(30): 2108841. https://doi.org/10.1002/adma.202108841

6. Mikolajick T., Slesazeck S., Mulaosmanovic H., Park M.H., Fichtner S., Lomenzo P.D., Hoffmann M., Schroeder U. Next generation ferroelectric materials for semiconductor process integration and their applications. Journal of Applied Physics. 2021; 129(10): 100901. https://doi.org/10.1063/5.0037617

7. Мухортов В.М., Юзюк Ю.И. Гетероструктуры на основе наноразмерных сегнетоэлектрических пленок: получение, свойства и применение. Ростов н/Д.: ЮНЦ РАН; 2008. 224 с.

8. Pavlenko A.V., Stryukov D.V. Dielectric properties of Ba2NdFeNb4O15 at temperatures between 10 K and 320 K. Ferroelectrics. 2022; 590(1): 220—226. https://doi.org/10.1080/00150193.2022.2037974

9. Munoz R.C., Vidal G., Mulsow M., Lisoni J.G., Arenas C., Concha A., Mora F., Espejo R., Kremer G., Moraga L., Esparza R., Haberle P. Surface roughness and surface-induced resistivity of gold films on mica: Application of quantitative scanning tunneling microscopy. Physical Review B. 2000; 62(7): 4686—4697. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.62.4686

10. Borrás A., Yanguas-Gil A., Barranco A., Cotrino J., González-Elipe A.R. Relationship between scaling behavior and porosity of plasma-deposited TiO2 thin films. Physical Review B. 2007; 76(23): 235303. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.76.235303

11. Gannepalli A., Yablon D.G., Tsou A.H., Proksch R. Mapping nanoscale elasticity and dissipation using dual frequency contact resonance AFM. Nanotechnology. 2011; 22(35): 355705. http://dx.doi.org/10.1088/0957-4484/22/35/355705

12. Guo E.J., Roth R., Herklotz A., Hesse D., Dörr K. Ferroelectric 180° domain wall motion controlled by biaxial strain. Advanced Materials. 2015; 27(9): 1615—1618. https://doi.org/10.1002/adma.201405205

13. Kay H.F., Dunn J.W. Thickness dependence of the nucleation field of triglycine sulphate. The Philosophical Magazine: A Journal of Theoretical Experimental and Applied Physics. 1962; 7(84): 2027—2034. https://doi.org/10.1080/14786436208214471

14. Jo J.Y., Kim Y.S., Noh T.W., Yoon J.-G., Song T.K. Coercive fields in ultrathin BaTiO3 capacitors. Applied Physics Letters. 2006; 89(23): 232909. https://doi.org/10.1063/1.2402238

15. Nishino R., Fujita T.C., Kagawa F., Kawasaki M. Evolution of ferroelectricity in ultrathin PbTiO3 films as revealed by electric double layer gating. Scientific Reports. 2020; 10: 10864. https://doi.org/10.1038/s41598-020-67580-8

16. Signore M.A., Francioso L., De Pascali C., Serra A., Manno D., Rescio G., Quaranta F., Melissano E., Velardi L. Improvement of the piezoelectric response of AlN thin films through the evaluation of the contact surface potential by piezoresponse force microscopy. Vacuum. 2023; 218: 112569. https://doi.org/10.1016/j.vacuum.2023.112596

17. Zhang Z., Li X., Peng Z., Yan X., Liu S., Hong Y., Shan Y., Xu X., Jin L, Liu B., Zhang X., Chai Y., Zhang S., Jen A.K.-Y., Yang Z. Active self-assembly of piezoelectric biomolecular films via synergistic nanoconfinement and in-situ poling. Nature Communications. 2023; 14: 4094. https://doi.org/10.1038/s41467-023-39692-y