Особенности механизма люминесценции и эффективного запасания энергии в монокристаллах Lu2SiO5:Ce3+
Аннотация
Приведены результаты спектроскопии оптического поглощения и фотолюминесценции монокристаллов Lu2SiO5:Ce3+(LSO), полученных модифицированным методом Мусатова. Спектры поглощения демонстрируют фундаментальный край собственного поглощения матрицы Lu2SiO5 около 200 нм и четыре примесные полосы активатора Ce3+ в диапазоне 250÷375 нм. Ширина запрещенной зоны, рассчитанная по положению края поглощения, составила от 6,19 до 6,29 эВ, в зависимости от направления оптического луча. Подтверждено, что примесные полосы поглощения соответствуют оптическим переходам в ионах активатора Ce3+, расположенных в двух кристаллографически неэквивалентных позициях CeI (при 3.47, 4.2 и 4.7 эВ) и CeII (при 3.74 эВ), изученных ранее. Из параметров полос поглощения оценены силы осциллятора для оптических переходов в ионе Ce3+. Спектры фотолюминесценции, возбуждаемой УФ лазерными импульсами с энергиями фотона 3.49 эВ, характеризуются тремя полосами: ~2.96, ~3.13 эВ (CeI) и ~2,70 эВ (CeII). Методом термостимулированной люминесценции исследована энергетическая структура электронных ловушек в LSO, при экспозиции кристаллов УФ источниками с различными спектральными и энергетическими характеристиками. Показано, что все полученные кривые термостимулированной люминесценции характеризуются по меньшей мере двумя максимумами при 345 и 400 К, с соотношением интенсивности 4:1, за которые ответственны электронные ловушки с глубинами 0,92÷0,96 и 1,12÷1,18 эВ. При экспозиции LSO наиболее мощным из задействованных в экспериментах излучением ртутной лампы высокого давления были впервые обнаружены ловушки, характеризующиеся глубиной 0.88 эВ. На основе полученных в работе данных об излучательных и безызлучательных переходах построена модель энергетической структуры LSO. Установлено, что механизм люминесценции в исследуемом материале, является более сложным, чем было ранее описано в литературе, не являясь исключительно внутрицентровым. Показано что при значительных энергиях возбуждения может происходить ионизация hva+ Ce3+ = Ce4+ + e-. Сделано предположение, что в процессах запасания энергии возбуждения участвует не только активатор Ce, но и зона проводимости, равно как и ловушечные состояния, локализованные вблизи нее.
Об авторах
В. А. ТеджетовРоссия
Теджетов Валентин Алексеевич
ведущий инженер-программист кафедры МППиД
А. В. Подкопаев
Россия
Подкопаев Алексей Викторович
начальник сектора
А. А. Сысоев
Россия
Сысоев Александр Александрович
ведущий специалист
Список литературы
1. Huber J. S., Moses W. W., Andreaco M. S., Petterson O. A LSO scintillator array for a pet detector module with depth of interaction measurement // IEEE Transactions on Nuclear Science. 2001. V. 48. P. 684—688. DOI: 10.1109/TNS.2003.812449
2. Kapusta M., Moszyński M., Balcerzyk M., Braziewicz J., Wolski D., Pawelke J., Klamra W. Comparison of the scintillation properties of LSO:Ce manufactured by different laboratories and of LGSO:Ce // IEEE Transactions on Nuclear Science. 2000. V. 47, Iss. 4. P. 1. P. 1341—1345. DOI: 10.1109/23.872975
3. Melcher C. L., Eriksson L. A., Aykac M., Bauer F., Williams C., Loope M., Schmand M. Current and future use of LSO: Ce scintillators in pet // NATO Security through Science. Series B: Physics and Biophysics. 2006. P. 243—257. DOI: 10.1007/1-4020-5093-3_10
4. Dorenbos P. Directions in scintillation materials research // NATO Security through Science. Series B: Physics and Biophysics. 2006. P. 191—207. DOI: 10.1007/1-4020-5093-3_8
5. Valais I., David S., Michail C., Konstantinidis A., Kandarakis I., Panayiotakis G. S. Investigation of luminescent properties of LSO:Ce, LYSO:Ce and GSO:Ce crystal scintillators under low-energy γ-ray excitation used in nuclear imaging // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. 2007. V. 581, Iss. 1–2. P. 99—102. DOI: 10.1016/j.nima.2007.07.037
6. Кюри Д. Люминесценция кристаллов. М.: Изд-во иностранной литературы, 1961. 199 c.
7. Laguta V. V., Nikl M. Electron spin resonance of paramagnetic defects and related charge carrier traps in complex oxide scintillators // Phys. Status Solidi (B): Basic Research. 2013. V. 250, Iss. 2. P. 254—260. DOI: 10.1002/pssb.201200502
8. Знаменский H. В., Маныкин Э. А., Петренко Е. А., Юкина Т. Г., Малюкин Ю. В., Жмурин П. Н., Гринев В. В., Масалов А. А., Шпак А. П. Природа и механизм заряда электронных ловушек в кристалле Lu2SiO5: Сe3+ // Журнал экспериментальной и теоретической физики. 2004. Т. 126, № 2. С. 435–443.
9. Dorenbos P., Van Eijk C. W. E., Bos A. J. J., Melcher C. L. Afterglow and thermoluminescence properties of Lu2SiO5:Ce scintillation crystals // J. Phys.: Condensed Matter. 1994. V. 6. P. 4167—4180. DOI: 10.1088/0953-8984/6/22/016
10. Dorenbos P. Electronic structure and optical properties of the lanthanide activated RE3(Al1-xGax)5O12 (RE=Gd, Y, Lu) garnet compounds // J. Luminiscence. 2013. V. 134. P. 310—318. DOI: 10.1016/j.jlumin.2012.08.028
11. Вараксин А. Н., Соболев А. Б., Кузнецов А. Ю., Кеда О. А. Моделирование примеси церия в кристаллах LSO методом молекулярной статики // Физика твердого тела. 1997. Т. 39, № 3. С. 491—492.
12. Antich P., Parkey R., Tsyganov E., Garmash V., Zheleznykh I. Comparison of LSO samples produced by Czochralsky and modified Musatov methods // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. 2000. V. 441, Iss. 3. P. 551—557. DOI: 10.1016/S0168-9002(99)00982-1
13. Бессонова Л. О., Гармаш В. М., Гармаш М. В., Теджетов В. А. Получение и исследование влияния условий выращивания на совершенство и морфологические особенности кристаллов силиката лютеция, легированного церием // Известия вузов. Материалы электронной техники. 2007. № 1. С. 40—44.
14. Гармаш В. М., Теджетов В. А., Якимова И. О. Корреляция люминесцентных свойств с температурой плавления в кристаллах вольфраматов элементов второй группы // Известия вузов. Материалы электронной техники. 2009. № 3. С. 26—32.
15. Тимохин В. М., Гармаш В. М., Теджетов В. А. Технология термостимулированной диагностики анизотропии и оптических осей кристаллов // Известия вузов. Материалы электронной техники. 2020. Т. 23, № 2. С. 99—108. DOI: 10.17073/1609-3577-2020-2-99-108
16. Cooke D., Bennett B., McClellan K., Roper J., Whittaker M., Portis A. Electron-lattice coupling parameters and oscillator strengths of cerium-doped lutetium oxyorthosilicate // Phys. Rev. B: Condenced Matter. 2000. V. 61. P. 11973—11978. DOI: 10.1103/PhysRevB.61.11973
17. Chen Y., Liu B., Shi Ch., Ren G., Zimmerer G. The temperature effect of Lu2SiO5:Ce3+ luminescence // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. 2005. V. 537, N 1–2. P. 31—35. DOI: 10.1016/j.nima.2004.07.226
18. Yukihara E. G., Jacobsohn L. J., Blair M. W., Bennet B. L., Tornga S. C., Muenchausen R. E. Luminescence properties of Ce-doped oxyorthosilicate nanophosphors and single crystals // J. Luminescence. 2010. V. 130. P. 2309—2316. DOI: 10.1016/j.jlumin.2010.07.010
19. Kitaura M., Tanaka S., Itoh M., Optical properties and electronic structure of Lu2SiO5 crystals doped with cerium ions: Thermally-activated energy transfer from host to activator // J. Luminescence. 2015. V. 158. P. 226—230. DOI: 10.1016/j.jlumin.2014.10.010
20. Pidol L., Guillot-Noël O., Kahn-Harari A., Viana B., Pelenc D., Gourier D. EPR study of Ce3+ ions in lutetium silicate scintillators Lu2Si2O7 and Lu2SiO5 // J. Phys. Chem. Solids. 2006. V. 67, N 4. P. 643—650. DOI: 10.1016/j.jpcs.2005.10.175
21. Гурвич А. М. Введение в физическую химию кристаллофосфоров. М.: Высш. шк., 1971. 336 c.
22. Naud J. D., Tombrello T. A., Melcher C. L., Schweitzer J. S. The Role of Cerium Sites in the Scintillation Mechanism of LSO // IEEE Transactions on Nuclear Science. 1996. V. 43, N 3. P. 1324—1996. DOI:10.1109/23.507059
23. Ананьева Г. В., Карапетян В. Е., Коровкин А. М., Меркулаева Т. И., Песчанская И. А., Савинова И. Р., Феофилов П. П. Структурные характеристики и физические свойства кристаллов диорто(пиро)силикатов лантаноидов, иттрия и скандия, выращенных методом Чохральского // Известия Академии наук СССР. Неорганические материалы. 1982. Т. 18, № 3. С. 442—445.
Для цитирования:
Теджетов В.А., Подкопаев А.В., Сысоев А.А. Особенности механизма люминесценции и эффективного запасания энергии в монокристаллах Lu2SiO5:Ce3+. Известия высших учебных заведений. Материалы электронной техники. 2020;23(3):177-185. https://doi.org/10.17073/1609-3577-2020-3-177-185